二氧化碳甲烷化催化剂及反应机理研究进展
作者:田郡博; 古芳娜; 苏发兵; 张战国; 许光文
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在双碳目标的背景下,明确碳处理路径非常重要。可再生能源氢气和二氧化碳(CO2)通过甲烷化反应生产合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前途的碳捕获和利用技术,有望实现碳循环。近年来,在二氧化碳及其相关反应机理方面取得了许多新进展。鉴于此,本文对该反应进行了系统综述。首先,介绍了不同反应条件对CO2甲烷化反应热力学研究的影响。然后从活性金属、载体、制备方法和辅助技术四个方面介绍了CO2甲烷化催化剂的研究进展。活性成分包括非贵金属组(Ni、铁、Co和Mo)和贵金属组(Ru、Rh、Pt和Pd),载体包括传统氧化物(Al2O3、SiO2、TiO2、二氧化锆和CeO2)和新型载体材料(金属有机骨架和碳基材料),催化剂制备方法包括传统制备方法(浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法和固相合成法)和合成辅助技术(超声波、微波和等离子体等)。总结了CO2甲烷化反应遵循的两种机理路径(甲酸盐路径和CO路径),CO2甲烷化的具体反应路径与催化剂的表面特性(如羟基丰度和O2位置)和反应条件(如反应温度和压力)有关。最后,提出了当前研究面临的挑战,并对研究前景进行了展望。重点:(1)总结了有利于CO2甲烷化反应的热力学条件。(2) 介绍了CO2甲烷化催化剂面临的主要问题和调整策略。(3) 综述了催化剂的制备方法和最新的辅助技术。(4) 总结了两种机制路径。